THz-pump optical-probe

Kolloidal synthetisierte Nanokristalle, auch als Quantenpunkte (QDs) bezeichnet, haben sich in den letzten drei Jahrzehnten vom Gegenstand wissenschaftlicher Neugier zu einem integralen Bestandteil der Displaytechnologie entwickelt, wobei weitere Anwendungen vor der Tür stehen. Diese erfolgreiche Reise ist noch lange nicht zu Ende, und die rasante Entwicklung neuartiger Strukturen, Materialien und Anwendungen bringt viele neue Fragen mit sich, insbesondere hinsichtlich der Energien und der Dynamik von Exzitonen - gebundenen Elektron-Loch Paaren.

Eine spektroskopische Technik, die versucht, Licht in die Natur der Exzitonen zu bringen, ist die Messung des Stark-Effekts bei Quanteneinschluss, ein an sich schon faszinierendes Phänomen. Bei diesem Effekt werden die Dynamik und die Energien von Exzitonen, die in einem Nanopartikel eingeschlossen sind, durch die Anwesenheit eines elektrischen Feldes stark verändert. Mikroskopisch betrachtet, verschiebt das Feld den Massenschwerpunkt der Elektronen- und Lochwellenfunktionen in entgegengesetzte Richtungen, wodurch ihre strahlende Rekombinationsrate reduziert und ihre Energie verschoben wird. Die Größe und Feldabhängigkeit dieses Effekts in verschiedenen Arten von Nanostrukturen liefert wertvolle Informationen über die Anordnung der Exzitonen innerhalb dieser Strukturen.

Kürzlich wurde ein neuer rein optischer Weg zur Messung des Stark-Effekts in QDs vorgestellt. Das elektrische Feld wird durch eine (relativ) langsam oszillierende elektromagnetische Welle mit einer Frequenz im THz-Bereich (10¹² Hz) , einem THz-Impuls, angelegt. Ein solcher Impuls, der aus einem intensiven ultrakurzen Laserimpuls erzeugt wird, kann elektrische Felder in der Größenordnung von 0.1 MV/cm bei einer Wiederholrate von 1 kHz erzeugen, wenn er mit einem parabolischen Reflexionsspiegel eng auf die Probe fokussiert wird. Um die Wirkung des elektrischen Feldes auf die Probe zu untersuchen, lassen wir einen zweiten ultrakurzen (<100 fs) Impuls im sichtbaren Wellenlängenbereich durch die Probe laufen und messen ihre Absorption mit einem Spektrometer (Kymera, Andor), das mit einem rauscharmen gekühlten CCD (iKon, Andor) ausgestattet ist. Um den Einfluss des elektrischen Feldes zu isolieren, subtrahieren wir abwechselnd gemessene Spektren mit und ohne THz-Pumpe voneinander (bei jeweils 0,5 kHz). Durch Verschieben der Verzögerung zwischen Pump- und Probe-Impuls wird definiert, bei welcher elektrischen Feldamplitude die QDs sondiert werden. Der Vergleich der Absorption mit und ohne Anwesenheit der THz-Pumpe (elektrisches Feld) isoliert den Stark-Effekt - den Einfluss des elektrischen Feldes auf die Exzitonen.

Diese Technik ermöglicht es uns, die Wirkung sehr starker elektrischer Felder auf verschiedene Arten von Nanopartikeln in einem neuen Frequenzbereich (THz) und ohne die schwierige Aufgabe zu messen, sie in ein Gerät zu integrieren, ein Prozess, der oft ihre Eigenschaften verändert.