Zeitaufgelöste magneto-optische Spektroskopie

(a) Photoinduced changes in the ellipticity
of the probe polarization as a function of the pump-probe delay. The
data are normalized on the pump fluence, which was approximately
12 mJ/cm². The central photon energies of the pump and probe pulses
were 1.5 and 1.9 eV, respectively. The temperature was 10 K.
The absorption coefficient corresponding to the pump photon energy
is shown. In the inset we report the temperature
dependence of the incoherent dynamics, measured with pump and
probe photon energies set to 1.5 eV. The dashed line is a guide to
the eye. (b) Diagram showing the energy flow to the spin system in
the case of excitation resonant with an absorption band.

Die Femtosekundenimpulsdauer moderner Laserquellen erlaubt es, Spin- und Ladungsdynamik mittels zeitaufgelöster Methoden zu induzieren und zu detektieren, deren Auflösung auf der gleichen Zeitskala der fundamentalen (elektronischen, phononischen und magnetischen) Wechselwirkungen in Festkörpermaterialien liegt. Die Messung transienter optischer Eigenschaften (z.B. Reflektivität und Transmissivität) ermöglicht den Zugang zur Ladungsdynamik, während die zeitliche Entwicklung des Spin-Freiheitsgrades durch magneto-optische Effekte, ausgedrückt durch Modifikationen der Polarisation des Lichts, verfolgt werden kann.

Solche Techniken sind die Arbeitspferde des Forschungsgebiets des ultraschnellen Magnetismus und sie ermöglichten bahnbrechende Untersuchungen und Durchbrüche.

Es wurde bereits gezeigt, dass ultrakurze Laserimpulse niederenergetische kohärente Spinwellen (oder Magnonen) im Zentrum der Brillouin-Zone von dielektrischen Antiferromagneten anregen, manipulieren und nachweisen können. Die Anregung erfolgt über den Mechanismus der impulsiv stimulierten Raman- (d. h. inelastischen) Streuung, auch bei Abwesenheit einer direkten Erwärmung des Gitters und der Elektronen (PRB 89, 060405(R) (2014)). Anschließend wurde die Anregung und kohärente Manipulation von Paaren hochenergetischer Magnonen an den Rändern der Brillouin-Zone (Nat. Comm. 7, 10645 (2016)) über den gleichen Mechanismus demonstriert worden. In Bezug auf die intrinsische Energie dieser magnetischen Anregungen wurde in unserem Experiment die Manipulation einer kohärenten Spindynamik bei einer Frequenz von 22 THz nachgewiesen. Die durch hochenergetische Magnonen induzierte Spindynamik ist ein rein quantenmechanisches Phänomen (PRB 100, 024428 (2019)). Während das Verständnis der oben genannten Effekte eine unserer Hauptforschungsanstrengungen ist, sind wir auch bestrebt, unsere experimentellen Möglichkeiten zu erweitern. Insbesondere streben wir die Entwicklung einer resonanten Anregung von Magnon-Moden und einen Nachweis der ultraschnellen Spin-Dynamik mit kombinierter Zeit- und Raumauflösung an.


Coherent control of the spin dynamics. (a) The blue and black dotted traces were obtained using a single-pump beam linearly polarized along the z axis (blue circles) and the x axis (black squares). The phase of the oscillations is shifted by p. The single-pump measurement is repeated for the sake of comparison with the results of the double-pump experiments. The green-circle data set was observed by delaying two pump pulses by Tpumps = 45 fs, that is, the period of the 2M mode. The coherent amplification of the signal is observed. The coherent oscillations were quenched, when the delay between the two pump pulses was set to Tpumps = 22.5 fs. The fluence of both pump beams was set to E=1.5 mJ/cm². The temperature was 80 K. The probe beam was polarized along the x axis. (b) Amplitude of the first oscillation as a function of the delay between the two pumps (Tpumps), the periodic trend is clear. The error bars are defined as twice the sensitivity of our set-up.